Numéro
J. Phys. I France
Volume 1, Numéro 6, June 1991
Page(s) 917 - 930
DOI https://doi.org/10.1051/jp1:1991177
DOI: 10.1051/jp1:1991177
J. Phys. I France 1 (1991) 917-930

Optical evidence of energy level crossing and anticrossing for U $\mathsf{^{4+}}$ diluted in the incommensurate structure of $\mathsf{\beta}$-ThCl $\mathsf{_{4}}$

Anita Milicic-Tang, Pierre Delamoye and Jean-Claude Krupa

Laboratoire de Radiochimie, Institut de Physique Nucléaire, Université Paris-Sud, B.P. 1, 91406 Orsay, France


(Received 13 July 1990, revised 29 January 1991, accepted 19 February 1991)

Abstract
At low temperatures $\beta$-ThCl 4 undergoes a structural phase transition ( $T_{\rm c}=70$ K) to an incommensurate structure which can be described as a transverse sinusoidal displacement of the chloride ion positions in a plane perpendicular to the C 4 axis of the crystal. These static, atomic displacements induce a continuous distribution of crystal field strengths acting on U 4+ embedded in the host matrix. The peculiar lineshapes recorded on absorption spectra and the apparently continuous character of fluorescence energies observed in selective excitation experiments are consistent with a continuous distribution of U 4+ sites. In this paper we report a study of the interactions of Stark energy levels belonging to the 1I 6 multiplet of U 4+ (in the 19 700-19 500 cm -1 energy range) in a magnetic field. Absorption and selectively excited emission spectra recorded at 4.2 K have been used to build an energy level model. The calculated profile of the absorption bands in a magnetic field B parallel to the $\langle 111 \rangle$ orientation is compared to the experimental observed ones.

Résumé
A basse température, $\beta$-ThCl 4 présente une transition de phase structurale vers une structure incommensurable. Cette nouvelle structure peut être décrite comme un déplacement sinusoïdal transverse des ions chlorures dans un plan perpendiculaire à l'axe d'ordre quatre du cristal. Ces déplacements statiques induisent une variation continue du champ cristallin qui agit sur l'ion U 4+. Le profil particulier des raies d'absorption ainsi que le caractère continu des énergies de fluorescence observées lors des excitations sélectives des ions U 4+ dans les différents sites sont en bon accord avec l'existence d'une variation continue de la symétrie du site de l'uranium. Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à l'étude des interactions, à 4,2 K et sous champ magnétique, entre les niveaux d'énergie de l'ion U 4+ issus du multiplet 1I 6. Ces niveaux d'énergie sont situés dans la région 19 700-19 500 cm -1. Les spectres d'absorption et d'excitation sélective enregistrés sont utilisés pour construire un modèle de niveaux d'énergie. Le profil théorique de la bande d'absorption, sous un champ magnétique B parallèle à la direction $\langle 111 \rangle$ du cristal, est comparé au profil expérimental.



© Les Editions de Physique 1991

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