Evolution of multilayer Ar films on graphite below and above the bulk triple point: a neutron diffraction study

(Received 27 November 1990, revised 10 May 1991 accepted 27 May 1991)

Abstract
Neutron diffraction is used to study the growth behavior of thin films of argon adsorbed on graphite foam in the temperature range 55.5 K-90.5 K. It is shown that a uniform film is condensed at 65.5 K for thicknesses below 4.5 layers. For higher coverages, bulk crystallites start to grow into capillaries whereas the uniform film grows much more slowly to reach a thickness of 6.4 layers for a total coverage of about 20 statistical layers. A model is presented showing that the capillary condensation probably occurs in conical pores and open corners. At 80.5 K, a liquid-like phase, 1.5 layer thick, is observed revealing the occurrence of surface melting. Above the bulk melting point (  K), all the bulk crystallites have melted but a solid film is still present on the graphite surface. Its thickness varies from 1 to 3-4 layers depending on total coverage and temperature. The melting temperatures of these solid films are reported. Finally, the uniform solid film is laterally compressed with respect to bulk (111) planes with a continuous relaxation when its thickness increases.

Résumé
On étudie par diffraction de neutrons le mode de croissance de films minces d'argon adsorbé sur de la mousse de graphite (foam) dans la gamme de températures 55,5 K-90,5 K. Un film uniforme est formé à 65,5 K lorsque l'épaisseur est inférieure à 4,5 couches. Pour des recouvrements plus grands, des cristallites commencent à se condenser tandis que le film uniforme continue à croître beaucoup plus lentement jusqu'à une épaisseur de 6,4 couches pour un taux de couverture total d'environ 20 couches statistiques. On présente un modèle qui montre que la condensation capillaire se produit dans des pores coniques et des coins. A 80,5 K, on observe une phase de type liquide de 1,5 couche qui est la signature de la fusion de surface. Au-dessus du point de fusion tridimensionnel (  K), tous les cristallites ont fondu mais un film solide est toujours présent sur la surface de graphite. Son épaisseur varie de 1 à 3-4 couches en fonction du recouvrement et de la température. On donne la température de fusion de ces films solides. Enfin, le film solide uniforme est comprimé latéralement par rapport au plan (111) tridimensionnel avec une relaxation continue lorsque son épaisseur croît.