X-ray investigation of the tetramethyldithiadiselenafulvalene (TMDTDSF) ₂X series of organic conductors. II. Influence of the orientational disorder on the structural instabilities

(Received 29 July 1992, accepted in final form 4 November 1992)

Abstract
We present an X-ray diffuse scattering investigation of the structural instabilities exhibited by a new series of 2: 1 organic conductors based on the TMDTDSF molecule which is a hybrid between the TMTTF and TMTSF molecules. The results are discussed in relationship with the orientational disorder of the TMDTDSF molecule characterized in part I. (TMDTDSF) ₂PF ₆ shows a 2 k_F structural instability having a mixed spin-Peierls (SP)-charge density wave (CDW) character which exhibits a thermal behavior intermediate between that exhibited by the (TMTTF) ₂PF ₆ SP instability and the (TMTSF) ₂PF ₆ CDW one. At low temperatures this instability does not condense into a tri-dimensional long range order SP ground state. Probably because of the disorder, one-dimensional local SP distortions coexist with a magnetic order. The influence of the orientational disorder of the TMDTDSF molecule on the anion ordering (AO) transitions is discussed in terms of random interactions and random fields. Disorder is found to have a weak effect in (TMDTDSF) ₂ReO ₄, which undergoes a long range AO phase transition at a critical temperature intermediate between those of (TMTSF) ₂ReO ₄, and (TMTTF) ₂ReO ₄. Random field effects are found to be important in (TMDTDSF) ₂BF ₄, which exhibits a quasi AO phase transition at a " critical " temperature sizeably depressed with respect to those of (TMTTF) ₂BF ₄ and (TMTSF) ₂BF ₄. Random fields as well as random interactions are believed to be responsible for the absence of a , AO phase transition in (TMDTDSF) ₂CIO ₄.

Résumé
Nous présentons une étude par diffusion diffuse des rayons X des instabilités structurales d'une nouvelle série de conducteurs organiques, de stoechiométrie 2 : 1, construite sur la molécule TMDTDSF qui est un hybride des molécules TMTTF et TMTSF. Les résultats sont discutés en relation avec le désordre orientationnel de la molécule TMDTDSF caractérisé dans la partie I (TMDTDSF) ₂PF ₆ présente une instabilité structurale au vecteur d'onde 2 possédant un caractère mixte spin-Peierls (SP) - onde de densité de charge (ODC) avec une évolution en température intermédiaire entre celles des instabilités SP de (TMTTF) ₂PF ₆ et ODC de (TMTSF) ₂PF ₆. A basse température cette instabilité ne donne pas naissance à un ordre tridimensionnel à grande distance de type SP. Probablement à cause du désordre, des distortions locales unidimensionnelles de type SP coexistent avec un ordre magnétique. L'influence du désordre orientationnel de la molécule TMDTDSF sur les transitions de mise en ordre des anions (OA) est discutée en terme d'interactions et de champs aléatoires. Le désordre a un faible effet dans (TMDTDSF) ₂ReO ₄ qui subit une transition de phase stabilisant le vecteur d'onde à une température critique intermédiaire entre celles de (TMTSF) ₂ReO ₄ et (TMTTF) ₂ReO ₄. Les effets de champs aléatoires sont importants dans (TMDTDSF) ₂BF ₄ qui présente une quasi-transition de phase au vecteur d'onde à une température " critique " plus basse que celle de (TMTTF) ₂BF ₄ et (TMTSF) ₂BF ₄. L'absence de transition de phase au vecteur d'onde , dans (TMDTDSF) ₂ClO ₄ est attribuée aux effets conjugués des champs et interactions aléatoires.