Approche expérimentale nouvelle pour l'étude de cinétiques réactionnalles de surface à hautes températures (2 000-3 000 K)

(Reçu le 7 janvier 1991, accepté sous forme définitive le 18 février 1991)

Abstract
A fraction of the material sputtered from a sample by an ion beam is collected in a tantalum cell brought at a high temperature where it is thermalized and partly ionized. Ions are extracted from the cell and analyzed in a mass spectrometer. A method based on this principle was proposed a few years ago for the analysis of thin layers. Here we are using the same device for studying the surface reaction kinetics of atoms injected in the cell with the tantalum walls. The interaction of uranium with tantalum is described in the present study. From 3 000 K to 2 700 K we have observed an adsorption process characterized by an activation energy  eV and a pre-exponential factor of the resident time s. At a lower temperature a chemical diffusion of uranium in the tantalum wall is observed with the formation of a solid solution, the concentration limit of which imposes a permanent diffusion flux . The thickness of this phase is growing in proportion to the diffusion time with a velocity which increases when the temperature is decreasing (from Å/s at 2 600 K to Å/s at 1 850 K).

Résumé
La matière d'un échantillon prélevée par pulvérisation ionique pénètre en partie dans une cellule en tantale portée à haute température dans laquelle elle est thermalisée et en partie ionisée. Les ions produits sont extraits de la cellule et identifiés par spectrométrie de masse. Ce dispositif qui a donné lieu à une méthode d'analyse de couches minces est utilisé ici pour étudier la cinétique réactionnelle de surface des atomes introduits dans la cellule avec la paroi de Ta. La présente étude porte sur l'interaction uranium-tantale. Entre 3 000 K et 2 700 K on observe un simple processus d'adsorption désorption dont l'énergie d'activation est égale à  eV et dont le coefficient pré-exponentiel du temps de résidence a pour valeur s. A plus basse température, on observe une diffusion chimique de l'uranium dans le tantale marquée par la formation d'une solution solide dont la limite de concentration impose un flux permanent de diffusion . L'épaisseur de cette phase croît proportionnellement au temps de diffusion avec une vitesse qui augmente lorsque la température diminue (1,8 Å/s à 2 600 K à 1,4 Å/s à 1 850 K).